与此同时,本片还曝光了豪华的全明星班底。詹森·舒瓦兹曼、斯嘉丽·约翰逊、杰弗里·怀特、蒂尔达·斯文顿、布莱恩·科兰斯顿、阿德里安·布罗迪、汤姆·汉克斯、杰夫·高布伦、玛格特·罗比、史蒂夫·卡瑞尔、威廉·达福、鲁伯特·弗兰德、霍普·戴维斯、列维·施瑞博尔、托尼·雷沃罗利、索菲娅·里利斯、玛雅·霍克、费舍·史蒂芬斯、马特·狄龙、周洪、杰克·莱恩等人都加盟剧组。《不二兄弟》作为讲述自闭症患者的特殊题材电影,在实际拍摄中的挑战也颇多。对此饰演自闭症患者文光的李茂备足功课,对此李茂接受采访时表示:“会在拍摄前和特殊学校的孩子们同吃同住,仔细观察他们吃饭独处时的状态,所有的动作和习惯都建立在这个人在我心中是真实的前提下,然后我把我自己变成文光,希望能呈现一个真实饱满的人物。”最终将表演合理地融入自然,不管在银幕还是生活上,他都与文光融为一体。据素恩饰演者何泓姗透露,“茂哥在片场中始终都在文光的状态里,拍摄之外也是,就连路人都会觉得他不正常,想要上前帮忙。”
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